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“神奇立方體”實(shí)現(xiàn)水溶液增強(qiáng)室溫磷光!

發(fā)布時(shí)間: 2023-10-12  點(diǎn)擊次數(shù): 993次

“神奇立方體"實(shí)現(xiàn)水溶液增強(qiáng)室溫磷光!

室溫磷光(RTP)材料由于其長(zhǎng)壽命激子特性而受到廣泛關(guān)注,但是絕大多數(shù)報(bào)道的RTP材料都具有水猝滅磷光性質(zhì),這極大地限制了RTP材料的溶液相應(yīng)用。到目前為止,只有少數(shù)例子實(shí)現(xiàn)了在少量水的存在下的RTP增強(qiáng),其增強(qiáng)機(jī)制歸因于氫鍵網(wǎng)絡(luò)的形成實(shí)現(xiàn)水誘導(dǎo)的基質(zhì)剛硬化。然而,這一策略的一個(gè)關(guān)鍵問(wèn)題是當(dāng)添加過(guò)量水時(shí),磷光效率大大降低甚至猝滅,這是因?yàn)榇罅克畷?huì)破壞氫鍵網(wǎng)絡(luò)并重新分散RTP材料,導(dǎo)致溶液猝滅RTP。因此,在目前的研究中實(shí)現(xiàn)水溶液增強(qiáng)RTP仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

近日,華東理工大學(xué)李大偉教授和香港中文大學(xué)(深圳)陳斌斌博士合作提出一種配位誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)剛性化策略,實(shí)現(xiàn)了磷光微立方體(Al/Sc-PMCs)在單個(gè)顆粒水平下的水溶液增強(qiáng)RTP。Al/Sc-PMCs在干燥狀態(tài)下具有幾乎不可見(jiàn)的藍(lán)色RTP,但當(dāng)其分散于水溶液中時(shí),卻能夠發(fā)射出強(qiáng)烈的RTP,實(shí)現(xiàn)了水溶液增強(qiáng)的RTP。所提出的RTP增強(qiáng)策略不受水含量的限制且不需要引入任何基質(zhì),為解決溶液猝滅磷光的難題提供了新的思路。該項(xiàng)研究的共同第一作者是華東理工大學(xué)博士研究生梁麗雅和香港中文大學(xué)(深圳)博士后陳斌斌,共同通訊作者是李大偉和陳斌斌,以“Aqueous Solution Enhanced Room Temperature Phosphorescence through Coordination-Induced Structural Rigidity"為題發(fā)表在《Advanced Materials》上。

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本文首先通過(guò)水熱法以Al3+離子,Sc3+離子和亮氨酸配體為前驅(qū)體制備了磷光微立方體(Al/Sc-PMCs),其內(nèi)部結(jié)構(gòu)為羥基水滑石,表面覆蓋有金屬-亮氨酸配合物(圖2)。在Al/Sc-PMCs 的形成過(guò)程中,Al3+離子主要用于形成作為晶核的羥基水滑石,以控制微立方形貌的形成,而Sc3+離子主要與亮氨酸配位形成絡(luò)合物,作為包被劑,以調(diào)節(jié)Al/Sc-PMCs的分散性。基于這種D特的結(jié)構(gòu),Al/Sc-PMCs表現(xiàn)出D特的表面磷光現(xiàn)象,因?yàn)槠鋬?nèi)部是不發(fā)光的羥基水滑石,其表面具有作為磷光發(fā)射中心的羧酸鹽結(jié)構(gòu)。

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重要的是,所制備的Al/Sc-PMCs展示出水溶液增強(qiáng)的RTP。如圖3所示,處于干燥狀態(tài)的Al/Sc-PMCs顯示出低的磷光量子效率。然而加入水溶液后,Al/Sc-PMCs的RTP發(fā)射不僅沒(méi)有被猝滅,反而顯著增強(qiáng)。結(jié)果表明水含量越高,RTP強(qiáng)度越大。當(dāng)添加160%的水溶液時(shí),Al/Sc-PMCs表現(xiàn)出z強(qiáng)的RTP發(fā)射,其強(qiáng)度增加了22.16倍。這些結(jié)果表明,Al/Sc-PMCs的RTP增強(qiáng)不受水含量的限制。即使在水溶液(水含量超過(guò)80%)中,Al/Sc-PMCs的RTP強(qiáng)度仍然可以得到顯著提高。

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隨后,Al/Sc-PMCs的水溶液增強(qiáng)RTP機(jī)制被證明是由于配位誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)剛性化(圖4)。由于存在大量的金屬位點(diǎn),Al/Sc-PMCs表面可以通過(guò)配位作用吸附大量的水分子。這些配位的水分子作為橋接劑可以進(jìn)一步與表面的親水性基團(tuán)例如羧酸鹽,C=O和C-N等形成氫鍵。因此,水分子的作用是通過(guò)配位作用結(jié)合金屬離子,通過(guò)氫鍵作用結(jié)合親水性官能團(tuán),使化學(xué)基團(tuán)剛性化并抑制其分子運(yùn)動(dòng),從而實(shí)現(xiàn)水溶液增強(qiáng)的RTP。光物理速率常數(shù)的計(jì)算結(jié)果進(jìn)一步表明,水溶液的引入使表面化學(xué)基團(tuán)剛性化并抑制其運(yùn)動(dòng),導(dǎo)致非輻射躍遷向輻射躍遷的轉(zhuǎn)變,這大大提高了Al/Sc-PMCs的RTP效率。

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Al/Sc-PMCs不僅具有水溶液增強(qiáng)的RTP性能,而且在水溶液中表現(xiàn)出良好的分散性,這為溶液相傳感提供了基礎(chǔ)。由于Al/Sc-PMCs對(duì)Fe3+離子的特異性響應(yīng),其作為磷光探針能夠很好的用于復(fù)雜生物樣品中Fe3+離子的傳感(圖5)。由于熒光有機(jī)物和散射光的干擾,熒光探針通常很難檢測(cè)生物樣品中的分析物。但是Al/Sc-PMCs作為磷光探針能夠可靠地檢測(cè)蛋白胨基質(zhì)中的Fe3+離子,表現(xiàn)出*的抗干擾能力。

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該工作的意義在于提出了一種配位誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)剛性化策略,實(shí)現(xiàn)在單個(gè)顆粒水平下Al/Sc-PMCs的水溶液增強(qiáng)RTP,具有遇水則亮,去水則暗的特性。




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